Η μεταρρύθμιση του Σόλωνα δεν πέτυχε μακροπρόθεσμα να επιλύσει τις διαφορές και να συμβιβάσει τα συμφέροντα των διάφορων κοινωνικών ομάδων. Το 560 π.Χ. τα αθηναϊκά γένη χωρίζονταν σε τρεις παρατάξεις ανάλογα με τον τόπο καταγωγής τους: τους Πεδιαίους, τους Παραλίους και τους Διακρίους με επικεφαλής τους αντίστοιχα τον Ετεοβουτάδη Λυκούργο, τον Αλκμαιωνίδη Μεγακλή και τον Πεισίστρατο. Ο τελευταίος ως πολέμαρχος ηγήθηκε του πολέμου κατά των Μεγαρέων. Κατηγορώντας όμως τους πολιτικούς αντιπάλους του για επίθεση, κατάφερε να πάρει την άδεια να συγκροτήσει ένα σώμα τριακοσίων ροπαλοφόρων, με τους οποίους κατέλαβε την Ακρόπολη. Η πρώτη περίοδος της τυραννίδας του διήρκεσε έξι χρόνια. Ανακατέλαβε, ωστόσο, την εξουσία έντεκα χρόνια αργότερα με την υποστήριξη των Αλκμαιωνιδών. Αφού κυβέρνησε για αρκετά χρόνια εξορίστηκε για δεύτερη φορά, επειδή ήρθε σε σύγκρουση με τους Αλκμαιωνίδες. Αφού συνέλεξε εισφορές από την Ερέτρια, τη Θήβα και την περιοχή του Παγγαίου, συγκρότησε ένα σώμα μισθοφόρων, αποβιβάστηκε στο Μαραθώνα το 546 περίπου π.Χ. και νίκησε τους αντιπάλους του στη μάχη της Παλλήνης.

Κατά τον Αριστοτέλη, ακολούθησε μετριοπαθή πολιτική. Eξόρισε προσωρινά τους πολιτικούς του αντιπάλους, μεταξύ των οποίων και τους Αλκμαιωνίδες, αλλά δεν κατάσχεσε τα κτήματά τους. Ίσως να προχώρησε και στον αναδασμό της γης, το σίγουρο είναι πάντως ότι χορήγησε άτοκα δάνεια στους μικρούς καλλιεργητές. Επιπλέον συγκρότησε τα δικαστήρια των δήμων, για να διευκολύνει τους κατοίκους της υπαίθρου, και να περιορίσει την δύναμη των ευπατριδών, ή, κατά τον Αριστοτέλη, γιατί η συγκέντρωση των πολιτών στην Αθήνα θα μπορούσε να αποτελέσει απειλή για την εξουσία του.

Έκοψε τα πρώτα αθηναϊκά νομίσματα και υποστήριξε την ανάπτυξη του εμπορίου και της βιοτεχνίας. Οι διπλωματικές ικανότητές του διαφάνηκαν στην επιτυχία του να αποκτήσει τον έλεγχο της Xερσονήσου στον Eλλήσποντο, η οποία έλεγχε την οδό προς τις -ζωτικής σημασίας για την Αθήνα- σιτοπαραγωγούς περιοχές της Σκυθίας. Συγχρόνως στο συμβολικό επίπεδο, με την εισαγωγή της λατρείας του Διονύσου, την ανοικοδόμηση του Παρθενώνα και τη λαμπρότητα του εορτασμού των Μεγάλων Παναθηναίων, συνέβαλε στη ταύτιση των κατοίκων της υπαίθρου με την αθηναϊκή πολιτεία και τη μείωση της σημασίας των τοπικών λατρειών, οι οποίες ήταν υπό την εποπτεία των αριστοκρατικών γενών.

Μετά το θάνατο του Πεισιστράτου τον διαδέχθηκαν οι δύο γιοι του, ο Ιππίας και ο Ίππαρχος που δολοφονήθηκε το 514 π.Χ. από τον Αρμόδιο και τον Αριστογείτονα. Η δολοφονία αυτή, της οποίας τα κίνητρα παραμένουν αμφιλεγόμενα, δεν είχε ως αποτέλεσμα την άμεση πτώση της τυραννίδας, η οποία επιτεύχθηκε με την παρέμβαση της Σπάρτης. Το 510 π.Χ. ο βασιλιάς της Σπάρτης Κλεομένης επιτέθηκε στην Αθήνα, μετά από προτροπή των Αλκμαιωνιδών, και εξεδίωξε τον Ιππία.