Στα τέλη του 7ου αιώνα π.Χ. η Αθήνα συμμετείχε στον Α' Ιερό πόλεμο και έγινε μέλος της δελφικής Αμφικτιονίας. Tην ίδια εποχή βρέθηκε σε διαμάχη με τη Mυτιλήνη με αφορμή την πόλη του Σιγείου και με τα Μέγαρα για την κατοχή της Σαλαμίνας. Με το τελευταίο ζήτημα σχετίζεται και η πρώτη μνεία του Σόλωνα στα δημόσια πράγματα. Κατά την παράδοση, με τις ελεγείες του ο Σόλων εμψύχωσε τους Αθηναίους και τους οδήγησε στην κατάληψη του νησιού.

Ο Σόλων εκλέχτηκε επώνυμος άρχων το 594/3 π.Χ., και συγχρόνως διαλλακτής με αποστολή να μεσολαβήσει στην αγροτική κρίση, που έφερε σε αντιπαράθεση τους ευπατρίδες μεγαλογαιοκτήμονες με τους μικρούς καλλιεργητές. Με τη σεισάχθεια απάλλαξε τους αγρότες από τα χρέη τους και απελευθέρωσε όσους είχαν γίνει εκτήμοροι, ή είχαν πουληθεί ως δούλοι μακριά από την Αθήνα. Εισήγαγε επίσης το τιμοκρατικό σύστημα, χωρίζοντας τους πολίτες σε τέσσερις τάξεις ανάλογα με το εισόδημά τους. Δικαίωμα συμμετοχής στα αξιώματα είχαν μόνο τα μέλη των τριών πρώτων τάξεων. Για τους εννέα άρχοντες κάθε μία απο τις τέσσερις φυλές υποδείκνυε με κλήρο δέκα υποψήφιους και στη συνέχεια γινόταν μεταξύ αυτών κλήρωση με κουκιά. Του αποδίδεται, επίσης, από τον Αριστοτέλη η ίδρυση της Βουλής των 400, όπου συμμετείχαν εκατό μέλη από την κάθε φυλή, με δικαιοδοσία να ετοιμάζει τα προβουλεύματα που παρουσιάζονταν στην Εκκλησία του δήμου. Ο Άρειος Πάγος παρέμεινε υπεύθυνος για την τήρηση των νόμων και τον έλεγχο του πολιτεύματος, και την εκδίκαση όσων αποπειράθηκαν να καταλύσουν το πολίτευμα. Ίδρυσε ακόμα το δικαστήριο της Hλιαίας, όπου είχαν δικαίωμα να συμμετάσχουν ακόμα και οι θύτες. Όρισε επιπλέον ότι, όποιος σε περίπτωση στάσης δεν έπαιρνε το μέρος κάποιας παράταξης, έχανε τα πολιτικά του δικαιώματα. Ορισμένοι νεότεροι ιστορικοί υποστηρίζουν ότι οι πολιτειακές μεταβολές που αποδίδει ο Αριστοτέλης στο Σόλωνα αποτελούν προβολές θεσμών του 4ου αιώνα π.Χ. και περιορίζουν τη συμβολή του στη ρύθμιση των αγροτικών χρεών. Ο ίδιος ο Σόλων στα ποιήματά του αναφέρει ότι προσπάθησε να βρει τη μέση οδό στις διεκδικήσεις των αγροτών για αναδασμό και στον έλεγχο της απληστίας των ισχυρών, και περηφανεύεται, που δεν εκμεταλλεύτηκε τη θέση του, για να γίνει τύραννος, και να επιβάλει με τη βία τα μέτρα που θεωρούσε σωστά.